凹凸棒石-堇青石涂層錳基車(chē)用催化劑低溫SCR脫硝性能研究
來(lái)源：中國凹凸棒土網(wǎng) 10-26 22:52
目前NH3的選擇性催化還原脫硝技術(shù)(SCR)成為柴油車(chē)尾氣凈化領(lǐng)域發(fā)展方向的重要技術(shù)。SCR轉化器一般安裝在脫硫和顆粒捕捉器裝置后方，隨著(zhù)汽車(chē)尾氣流經(jīng)路徑的增長(cháng)尤其是尾氣流經(jīng)脫硫裝置和顆粒捕捉器后，尾氣就會(huì )下降很多，一般只有100～350℃。SCR技術(shù)關(guān)鍵在于高效低溫SCR催化劑的研發(fā)。因此，具有低溫高SCR活性的車(chē)用尾氣脫硝催化劑的研究與應用具有重要的現實(shí)意義。
本文針對柴油車(chē)尾氣凈化催化劑的特性，研制適用于我國汽車(chē)尾氣凈化的低溫SCR車(chē)用催化劑。鑒于蜂窩結構在汽車(chē)尾氣凈化領(lǐng)域的普適性，該催化劑以蜂窩狀堇青石為基體，凹凸棒石作為涂層材料，首先采用懸浮漿液法制備涂層載體。該法制備簡(jiǎn)便，通過(guò)考察漿液固液比、涂層方式-時(shí)間、漿液攪拌時(shí)間、烘干方式、烘干條件、煅燒溫度及酸洗堇青石基體對涂層機械性能的影響，采用超聲震蕩的手段對催化劑涂層載體進(jìn)行了牢固性檢測。結果發(fā)現，在苛刻的水環(huán)境中超聲振動(dòng)下凹凸棒石涂層脫落比較嚴重，表明涂層與基體結合的不牢固，不具備作為柴油車(chē)尾氣凈化載體的條件。
其次，針對涂層易脫落現象，本文進(jìn)而在以上篩選的最佳的漿液固液比基礎上添加了適量的黏結劑。通過(guò)探究不同種類(lèi)的黏結劑、H2O2處理、煅燒溫度及凹凸棒石粒徑大小等方面對涂層機械穩定性的影響，采用BET、SEM及超聲震蕩等手段評價(jià)涂層對基體結構表面性質(zhì)的影響。結果表明，適量粘結劑的添加提高了涂層的機械穩定性能，凹凸棒石涂層有效增加了載體的比表面積和孔體積，針對這一結果，本文對粘結劑進(jìn)行討論。
再次，采用懸浮漿液法將凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窩陶瓷(CC)基體上，制取PG-CC涂層載體，利用過(guò)飽和浸漬法負載MnOx制備MnOx/PG-CC催化劑應用于柴油車(chē)尾氣SCR脫硝?？疾炝酥苽錀l件對催化劑低溫SCR活性的影響，采用BET、SEM-EDS、XRD手段對催化劑的理化性質(zhì)進(jìn)行了分析表征，探討了催化劑結構特性與活性間的構效關(guān)系。研究發(fā)現，堇青石基體經(jīng)PG涂層后，對活性組分的一次負載量顯著(zhù)增加，由3％增至13％，對應的催化劑低溫脫硝活性顯著(zhù)提高，在100℃脫硝活性由10％提高到78％。結果分析表明，堇青石基體經(jīng)PG涂層后比表面積大幅度增加，可以承載更高的活性組分，且活性組分具有更好的分散性，從而使得催化劑的活性點(diǎn)增加;另一方面，PG涂層催化劑具有更高的表面Mn4+/Mn3+價(jià)態(tài)比，更有利于催化劑的低溫選擇性催化還原法(SCR)活性?；钚越M分MnOx與PG涂層之間的協(xié)同作用是導致催化劑低溫SCR脫硝活性得以提升的關(guān)鍵因素。這一研究結果表明，通過(guò)對堇青石蜂窩基體進(jìn)行凹凸棒石涂層后采用浸漬法負載錳氧化物，可制備出具有較高低溫SCR活性的蜂窩式模塊催化劑。
最后，通過(guò)活性評價(jià)研究了模擬汽車(chē)尾氣中水蒸氣對Mn13/PG-CC催化劑低溫SCR脫硝活性的影響，發(fā)現在低溫下該催化劑的脫硝活性受水蒸氣的影響較為嚴重。為了進(jìn)一步提高催化劑的低溫耐水脫硝活性，本文將鈰的氧化物作為助劑，對Mn13/PG-CC催化劑進(jìn)行改性。發(fā)現鈰氧化物的摻雜改性提高了催化劑的低溫SCR脫硝活性。同時(shí)空速為26000 h-1，對于尾氣中水汽含量的耐受性達到15％，高于其他類(lèi)型的車(chē)用催化劑耐水性的5～10％，并且水蒸氣對催化劑的影響是可逆的，經(jīng)過(guò)熱處理后的催化劑脫硝活性可以恢復。
關(guān)鍵詞：
凹凸棒石 錳基催化劑 選擇性催化還原脫硝 尾氣凈化 堇青石 懸浮漿液法
作者：
解城華
學(xué)位授予單位：
合肥工業(yè)大學(xué)
授予學(xué)位：
碩士
學(xué)科專(zhuān)業(yè)：
工業(yè)催化
導師姓名：
張先龍
學(xué)位年度：
2015
語(yǔ)種：
中文
分類(lèi)號：
O643.36 X701
在線(xiàn)出版日期：
2015年11月01日（萬(wàn)方平臺首次上網(wǎng)日期，不代表論文的發(fā)表時(shí)間）
本文針對柴油車(chē)尾氣凈化催化劑的特性，研制適用于我國汽車(chē)尾氣凈化的低溫SCR車(chē)用催化劑。鑒于蜂窩結構在汽車(chē)尾氣凈化領(lǐng)域的普適性，該催化劑以蜂窩狀堇青石為基體，凹凸棒石作為涂層材料，首先采用懸浮漿液法制備涂層載體。該法制備簡(jiǎn)便，通過(guò)考察漿液固液比、涂層方式-時(shí)間、漿液攪拌時(shí)間、烘干方式、烘干條件、煅燒溫度及酸洗堇青石基體對涂層機械性能的影響，采用超聲震蕩的手段對催化劑涂層載體進(jìn)行了牢固性檢測。結果發(fā)現，在苛刻的水環(huán)境中超聲振動(dòng)下凹凸棒石涂層脫落比較嚴重，表明涂層與基體結合的不牢固，不具備作為柴油車(chē)尾氣凈化載體的條件。
其次，針對涂層易脫落現象，本文進(jìn)而在以上篩選的最佳的漿液固液比基礎上添加了適量的黏結劑。通過(guò)探究不同種類(lèi)的黏結劑、H2O2處理、煅燒溫度及凹凸棒石粒徑大小等方面對涂層機械穩定性的影響，采用BET、SEM及超聲震蕩等手段評價(jià)涂層對基體結構表面性質(zhì)的影響。結果表明，適量粘結劑的添加提高了涂層的機械穩定性能，凹凸棒石涂層有效增加了載體的比表面積和孔體積，針對這一結果，本文對粘結劑進(jìn)行討論。
再次，采用懸浮漿液法將凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窩陶瓷(CC)基體上，制取PG-CC涂層載體，利用過(guò)飽和浸漬法負載MnOx制備MnOx/PG-CC催化劑應用于柴油車(chē)尾氣SCR脫硝?？疾炝酥苽錀l件對催化劑低溫SCR活性的影響，采用BET、SEM-EDS、XRD手段對催化劑的理化性質(zhì)進(jìn)行了分析表征，探討了催化劑結構特性與活性間的構效關(guān)系。研究發(fā)現，堇青石基體經(jīng)PG涂層后，對活性組分的一次負載量顯著(zhù)增加，由3％增至13％，對應的催化劑低溫脫硝活性顯著(zhù)提高，在100℃脫硝活性由10％提高到78％。結果分析表明，堇青石基體經(jīng)PG涂層后比表面積大幅度增加，可以承載更高的活性組分，且活性組分具有更好的分散性，從而使得催化劑的活性點(diǎn)增加;另一方面，PG涂層催化劑具有更高的表面Mn4+/Mn3+價(jià)態(tài)比，更有利于催化劑的低溫選擇性催化還原法(SCR)活性?；钚越M分MnOx與PG涂層之間的協(xié)同作用是導致催化劑低溫SCR脫硝活性得以提升的關(guān)鍵因素。這一研究結果表明，通過(guò)對堇青石蜂窩基體進(jìn)行凹凸棒石涂層后采用浸漬法負載錳氧化物，可制備出具有較高低溫SCR活性的蜂窩式模塊催化劑。
最后，通過(guò)活性評價(jià)研究了模擬汽車(chē)尾氣中水蒸氣對Mn13/PG-CC催化劑低溫SCR脫硝活性的影響，發(fā)現在低溫下該催化劑的脫硝活性受水蒸氣的影響較為嚴重。為了進(jìn)一步提高催化劑的低溫耐水脫硝活性，本文將鈰的氧化物作為助劑，對Mn13/PG-CC催化劑進(jìn)行改性。發(fā)現鈰氧化物的摻雜改性提高了催化劑的低溫SCR脫硝活性。同時(shí)空速為26000 h-1，對于尾氣中水汽含量的耐受性達到15％，高于其他類(lèi)型的車(chē)用催化劑耐水性的5～10％，并且水蒸氣對催化劑的影響是可逆的，經(jīng)過(guò)熱處理后的催化劑脫硝活性可以恢復。
關(guān)鍵詞：
凹凸棒石 錳基催化劑 選擇性催化還原脫硝 尾氣凈化 堇青石 懸浮漿液法
作者：
解城華
學(xué)位授予單位：
合肥工業(yè)大學(xué)
授予學(xué)位：
碩士
學(xué)科專(zhuān)業(yè)：
工業(yè)催化
導師姓名：
張先龍
學(xué)位年度：
2015
語(yǔ)種：
中文
分類(lèi)號：
O643.36 X701
在線(xiàn)出版日期：
2015年11月01日（萬(wàn)方平臺首次上網(wǎng)日期，不代表論文的發(fā)表時(shí)間）
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