氧化鈦基光催化材料的優(yōu)化設計與應用研究
來(lái)源：中國凹凸棒土網(wǎng) 11-05 10:32
氧化鈦基光催化材料是以氧化鈦為基體進(jìn)行改性處理后所制備的具有優(yōu)良光催化活性的新型功能材料，在環(huán)境污染治理上具有廣闊的應用前景，是催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。但現有氧化鈦基光催化材料存在著(zhù)吸光范圍窄、能量利用效率低、難以重復利用等問(wèn)題，阻礙了其工業(yè)應用。有鑒與此，本課題開(kāi)展了氧化鈦基光催化材料改性制備和模擬污染物光催化降解實(shí)驗研究，并對材料結構和光催化過(guò)程機理進(jìn)行了系統的理論分析，取得一些創(chuàng )新性研究結果。
實(shí)驗研究方面：
(1)以TiO2納米粉體為基體，利用鈦酸四丁酯和硝酸鹽進(jìn)行摻雜包覆和硝酸表面酸化處理，獲得了光催化性能優(yōu)異的氧化鈦基材料，其中，包覆摻雜Fe量為3％、經(jīng)過(guò)酸化處理的樣品較未改性樣品80 min內對亞甲基藍(MB)的光催化效率提高了71.8％；包覆摻雜Nd量為3％、不經(jīng)酸化處理的樣品光催化效率較未改性樣品提高了144.0％。金屬離子摻雜和表面酸化相結合的改性方法不僅可增加光催化劑表面的活性位(橋氧羥基)，而且可降低電荷遷移過(guò)程中的復合，有效地提高了TiO2粉體的光催化活性。
(2)利用溶膠—凝膠法制備了雙金屬離子摻雜的氧化鈦基光催化材料，其中Nd摻雜量為1.5％0、Fe摻雜量為0.5％0的樣品較未摻雜樣品40 min內對MB的光催化效率提高了38.7％；Y摻雜量為1.7‰、Fe摻雜量為0.5‰的樣品光催化效率較未摻雜樣品提高了21.2％； La摻雜量為3％0、Fe摻雜量為0.5‰的樣品光催化效率較未摻雜樣品提高了41.2％。優(yōu)選的雙金屬摻雜可以克服單一金屬離子摻雜對材料光催化活性的負面影響，對光催化材料的性能產(chǎn)生協(xié)同提高作用。
(3)以碳納米管、高分子微球、磁性高分子微球為載體包覆二氧化鈦制備了相應的負載型光催化劑。采用低溫水煮方法制得了負載有單一銳鈦礦型TiO2的光催化劑；所包覆的TiO2膜與載體結合牢固、光催化活性好。三種催化劑有可能應用于不同的光催化降解場(chǎng)合。磁性高分子微球光催化劑易于磁力分離回收，便于工業(yè)應用。
理論分析方面：
(1)系統地歸納總結形成了TiO2光催化反應四步模型，即將TiO2光催化反應過(guò)程簡(jiǎn)化為光激發(fā)產(chǎn)生電子和空穴、電子和空穴的遷移、電子和空穴在TiO2表面的反應以及溶液體相反應四個(gè)步驟；并對各個(gè)步驟的影響因素進(jìn)行了深入分析。
(2)在模型基礎上，利用半導體物理學(xué)和物理化學(xué)的理論，推導出相應的光催化反應動(dòng)力學(xué)方程；利用文獻中的數據驗證了反應模型和動(dòng)力學(xué)方程。理論分析結果對氧化鈦基光催化材料的改性研究具有指導意義。
關(guān)鍵詞：
光催化劑 二氧化鈦 制備方法 溶膠-凝膠法 雙金屬離子摻雜 污染物光催化降解
作者：
欒勇
學(xué)位授予單位：
中國科學(xué)院過(guò)程工程研究所
授予學(xué)位：
博士
學(xué)科專(zhuān)業(yè)：
化學(xué)工程
導師姓名：
戴學(xué)剛
學(xué)位年度：
2006
語(yǔ)種：
中文
分類(lèi)號：
TQ426.81 TB34
實(shí)驗研究方面：
(1)以TiO2納米粉體為基體，利用鈦酸四丁酯和硝酸鹽進(jìn)行摻雜包覆和硝酸表面酸化處理，獲得了光催化性能優(yōu)異的氧化鈦基材料，其中，包覆摻雜Fe量為3％、經(jīng)過(guò)酸化處理的樣品較未改性樣品80 min內對亞甲基藍(MB)的光催化效率提高了71.8％；包覆摻雜Nd量為3％、不經(jīng)酸化處理的樣品光催化效率較未改性樣品提高了144.0％。金屬離子摻雜和表面酸化相結合的改性方法不僅可增加光催化劑表面的活性位(橋氧羥基)，而且可降低電荷遷移過(guò)程中的復合，有效地提高了TiO2粉體的光催化活性。
(2)利用溶膠—凝膠法制備了雙金屬離子摻雜的氧化鈦基光催化材料，其中Nd摻雜量為1.5％0、Fe摻雜量為0.5％0的樣品較未摻雜樣品40 min內對MB的光催化效率提高了38.7％；Y摻雜量為1.7‰、Fe摻雜量為0.5‰的樣品光催化效率較未摻雜樣品提高了21.2％； La摻雜量為3％0、Fe摻雜量為0.5‰的樣品光催化效率較未摻雜樣品提高了41.2％。優(yōu)選的雙金屬摻雜可以克服單一金屬離子摻雜對材料光催化活性的負面影響，對光催化材料的性能產(chǎn)生協(xié)同提高作用。
(3)以碳納米管、高分子微球、磁性高分子微球為載體包覆二氧化鈦制備了相應的負載型光催化劑。采用低溫水煮方法制得了負載有單一銳鈦礦型TiO2的光催化劑；所包覆的TiO2膜與載體結合牢固、光催化活性好。三種催化劑有可能應用于不同的光催化降解場(chǎng)合。磁性高分子微球光催化劑易于磁力分離回收，便于工業(yè)應用。
理論分析方面：
(1)系統地歸納總結形成了TiO2光催化反應四步模型，即將TiO2光催化反應過(guò)程簡(jiǎn)化為光激發(fā)產(chǎn)生電子和空穴、電子和空穴的遷移、電子和空穴在TiO2表面的反應以及溶液體相反應四個(gè)步驟；并對各個(gè)步驟的影響因素進(jìn)行了深入分析。
(2)在模型基礎上，利用半導體物理學(xué)和物理化學(xué)的理論，推導出相應的光催化反應動(dòng)力學(xué)方程；利用文獻中的數據驗證了反應模型和動(dòng)力學(xué)方程。理論分析結果對氧化鈦基光催化材料的改性研究具有指導意義。
關(guān)鍵詞：
光催化劑 二氧化鈦 制備方法 溶膠-凝膠法 雙金屬離子摻雜 污染物光催化降解
作者：
欒勇
學(xué)位授予單位：
中國科學(xué)院過(guò)程工程研究所
授予學(xué)位：
博士
學(xué)科專(zhuān)業(yè)：
化學(xué)工程
導師姓名：
戴學(xué)剛
學(xué)位年度：
2006
語(yǔ)種：
中文
分類(lèi)號：
TQ426.81 TB34
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