TiO2光催化技術(shù)是日益受到重視的污染治理新技術(shù),但由于TiO2光催化活性低,限制了其工業(yè)化進(jìn)程。因此,設法提高其光催化活性引起人們的廣泛重視。 與常規燒結相比,微波燒結具有燒結速度快、加熱均勻、降低燒結溫度、縮短燒結時(shí)間、提高材料性能等一系列優(yōu)點(diǎn),被譽(yù)為“21世紀新一代燒結技術(shù)”。 本文采用溶膠-凝膠法并結合微波燒結工藝制備了稀土摻雜光催化薄膜(La/TiO2、Pr/TiO2、Nd/TiO2、Sm/TiO2、Eu/TiO2、Gd/TiO2、Dy/TiO2、Ho/TiO2、Tm/TiO2、Y/TiO2),以羅丹明B為降解物,以高壓汞燈為光源,通過(guò)單因素實(shí)驗考察了燒結過(guò)程中加熱方式、微波功率、燒結溫度、燒結時(shí)間以及稀土摻雜量、涂膜層數等因素對TiO2光催化活性的影響,確定了最佳工藝條件,并用TG-DSC、SEM、XRD等對材料進(jìn)行了表征。 首先,采用混合加熱方式成功地實(shí)現了稀土摻雜光催化薄膜的微波燒結,研究了微波燒結制備RE/TiO2光催化薄膜的工藝條件。結果表明,最佳微波燒結制度為:三段加熱,第一階段,以約7.5℃/min的升溫速率加熱至225℃,第二階段,以約7.9℃/min的升溫速率加熱至423℃,第三階段,以約9.2℃/min的升溫速率加熱至515℃;升溫時(shí)間65min;燒結溫度為515℃;在保溫裝置中保溫30min。與常規燒結相比,微波燒結工藝制備RE/TiO2光催化薄膜的燒結溫度可由原來(lái)的600℃降低到515℃左右,燒結時(shí)間由原來(lái)的兩個(gè)多小時(shí)縮短到65min,而且提高了光催化薄膜的催化活性。 其次,系統地研究了十種稀土摻雜RE/TiO2光催化薄膜的光催化活性,確定最佳工藝條件分別為: La/TiO2薄膜:涂膜層數為1層,x(La)=0.10%;Pr/TiO2薄膜:涂膜層數為3層,x(Pr)=0.10%;Nd/TiO2薄膜:涂膜層數為3層、x(Nd)=0.15%;Sm/TiO2薄膜:涂膜層數為3層,x(Sm)=0.30%;Eu/TiO2薄膜:涂膜層數為2層、x(Eu)=0.35%;Gd/TiO2薄膜:涂膜層數為1層,x(Gd)=0.10%;Dy/TiO2薄膜:涂膜層數為1層、x(Dy)=0.30%;Ho/TiO2薄膜:涂膜層數為1層,x(Ho)=0.10%;Tm/TiO2薄膜:涂膜層數為1層、x(Tm)=0.10%;Y/TiO2薄膜:涂膜層數為1層、x(Y)=0.10%;其對模擬染料廢水羅丹明B的降解率依次達到:89.35%、89.34%、91.94%、90.00%、91.23%、92.94%、92.73%、93. 對樣品進(jìn)行TG-DSC分析發(fā)現,稀土摻雜能促進(jìn)銳鈦礦相提前出現,而抑制銳鈦礦相向金紅石相轉變。XRD分析結果表明,十種稀土摻雜TiO2薄膜均由銳鈦礦相組成。十種薄膜的平均粒徑依次約為24nm、16nm、24nm、19nm、24nm、24nm、16nm、24nm、24nm、24nm。對樣品進(jìn)行SEM分析發(fā)現,薄膜顆粒均發(fā)生不同程度的團聚,薄膜表面存在大量的缺陷,顆粒比較均勻。與常規燒結相比,微波燒結工藝制備的TiO2光催化薄膜微觀(guān)結構比較均勻,晶粒細化。 Ho/TiO2薄膜存在下的反應動(dòng)力學(xué)分析表明,光催化反應為二級反應。反應溫度為16℃時(shí)反應速率常數k1=0.5571(h·mg/l)-1;反應溫度為35℃時(shí)反應速率常數k2=0.8544(h·mg/l)-1。該反應的表觀(guān)活化能為16.657KJ·mol-1。 通過(guò)對亞甲基藍和甲基橙進(jìn)行降解實(shí)驗,發(fā)現稀土摻雜光催化薄膜對不同染料廢水都有降解能力,但對不同的染料降解效果不同。
doi:
10.7666/d.y853150
關(guān)鍵詞:
光催化 溶膠-凝膠法 微波燒結 薄膜 稀土
作者:
王紅偉
學(xué)位授予單位:
東北大學(xué)
授予學(xué)位:
碩士
學(xué)科專(zhuān)業(yè):
有色金屬冶金
導師姓名:
劉奎仁
學(xué)位年度:
2006
語(yǔ)種:
中文
分類(lèi)號:
O484.41 TQ134.11
在線(xiàn)出版日期:
2006年08月30日(萬(wàn)方平臺首次上網(wǎng)日期,不代表論文的發(fā)表時(shí)間)
聲明:凡注明為其它來(lái)源的信息均轉自其它平臺,目的在于傳遞更多信息,并不代表本站觀(guān)點(diǎn)及立場(chǎng)。若有侵權或異議請聯(lián)系我們。